Nel 1669, era l'11 marzo, da una frattura della montagna cominciò la più imponente eruzione del vulcano Etna che, dopo aver distrutto orti e casali, arrivò fino alle mura della città, riuscendo a superarle nel lato Nord-Ovest, per dirigersi verso il Bastione di San Giorgio. Il 16 aprile la lava arrivò pure attorno al Castello e, anche se non intaccò la struttura, ne riempì tutto il fossato intorno e allontanò, con la sua lava, la costa dal Castello.
Nel 1693 ci fu invece un terribile terremoto che distrusse gran parte della Sicilia sud orientale e anche il Castello subì una serie di danni alle strutture, tanto che la sua funzione militare venne definitivamente compromessa e abbandonata.
Ristrutturato, rimase come prigione fino al 1838, ospitando le guarnigioni militari piemontesi, nel 1714, e borboniche successivamente. Dal 1930, dopo un radicale restauro, il Castello fu acquisito dal Comune di Catania e trasformato in Museo civico del comune.